第七章固相反应
Solid State
Reaction
1、定义：
广义,凡是有固相参与的化学反应。
例,固体的分解 氧化固体与固体的化学反应固体与液体的化学反应狭义,常指 固体与固体 间发生化学反应生成 新固体产物 的过程,
L1＋ L2
S1＋ S2
扩散快 反应快 均相中反应 一般室温下反应扩散慢 反应慢 界面上反应 高温下反应
2,特点：
固体质点间作用力很大，扩散受到限制，而且反应组分局限在固体中，使反应只能在 界面 上进行,反应物浓度不很重要，均相动力学不适用。
3,泰曼对于固相反应的特点：
(1) 固体间可以直接反应,g或 L没有或不起重要作用；
(2) 固相反应 开始温度 常远低于反应物的熔点或系统低共熔点温度；此温度与反应物内部开始呈现 明显扩散作用的温度 一致，称为 泰曼温度 或 烧结开始温度不同物质泰曼温度与其熔点的关系：
金属 0.3～ 0.4Tm
泰曼温度 盐类 0.57Tm
硅酸盐类 0.8～ 0.9Tm
(3) 当反应物之一有晶型转变时，则转变温度通常是反应开始明显的温度 －－－海德华定律 Hedvall’s Law
金斯特林格指出：气相或液相也可能对固相反应过程起主要作用。
固相直接参与化学作用并起化学变化，
同时至少在固体内部或外部的某一过程起着 控制作用 的反应。
控制反应速度的因素,
化学反应本身反应新相晶格缺陷调整速率晶粒生长速率反应体系中物质和能量的输送速率综合
4,固相反应的步骤
(1) 反应物扩散到界面
(2) 在界面上进行反应
(3) 产物层增厚
A B
A B
A B
(2) 按反应性质分加成反应置换反应热分解反应还原反应
5,固相反应的分类
( 1) 按物质状态分纯固相反应有液相参加的反应有气体参加的反 应
*(3) 按反应机理化学反应速率控制过程晶体长大控制过程扩散控制过程一,一般动力学关系固相反应特点,反应通常由几个简单的物理化学过程组成。
如,化学反应、扩散、结晶、
熔融、升华等，只有每个步骤都完成反应才结束，因而 速度最慢 的对整体反应速度有决定性作用。
第一节 固相反应动力学方程
M
MO
CC0
O2
前提,稳定扩散过程,1,M－ O界面反应 生成 MO；
2,O2通过产物层 (MO)扩散到新界面；
3,继续反应,MO层增厚根据化学动力学一般原理和扩散第一定律，
VR＝ KC
C)D ( C)
dx
dCD( 0－＝＝
xDV
例,以金属氧化为例,建立 整体反应速度与各阶段反应速度间 的定量关系当平衡时,V＝ VR＝ VD,? C)D ( C 0－＝KC
D
K1
C 0
＋＝C?
/DC
1
KC
11
DK1
KC
00
0 ＋＝
＋＝＝ V
KCV
说明,整体反应速率由各个反应的速率决定。
反应总阻力＝各分阻力之和 。
讨论,(1) 扩散速率 >> 化学反应速率 (DC0/?>> KC0),反应阻力主要来源于化学反应－－－属化学反应动力学范围
(2)化学反应速率 >>扩散速率 (KC0>>DC0/?),反应阻力主要来源于扩散－－－属扩散动力学范围
(3) VR≈VD,属过渡范围，反应阻力同时考虑两方面
＋推广结晶VVV RD
111
V
1......
二,化学反应动力学范围特点,VD >> VR
1,均相二元系统反应反应式,mA＋ nB＝ pG
)/e x p (KK,K,C 0A RTGCV RnBmR＝其中＝
设只有一个浓度改变，
VR＝ KnCn
经任意时间，有 x消耗于反应,即剩下反应物为 (C－ x)
讨论,
当 n＝ 0,x＝ K0t；
tKC xCLn 1 dtK
xC
xCd
1)(
)(?
x0?t
0
n＝ 1,
n＝ 2,tK
xCC
x
2)(
tKCxCn nnn ]1)( 1[11 11
dtK
xC
xCd
xCK
d
V
nn
n
nR
)(
)(
)(
dt
x)-(C
x0?
t
0
2,非均相固相反应系统反应基本条件：反应物间的机械接触，即在界面上进行反应与接触面 F有关。
转化率 (G),参与反应的反应物，在反应过程中被反应了的体积分数 。
(1) 设反应物颗粒呈 球状,半径 R0
则时间 t 后，颗粒外层有 x厚度已被反应
R0
x 31
003
0
3
0
3
0 )G1(
R
x)(RR －－－＝ RxRG
则固相反应动力学一般方程为
nG)K F ( 1－＝
dt
dG
F 为反应截面面积,F＝ F/,N
F/=4?(R0-x)2＝ 4?R02(1－ G)2./3
取单位重量系统，其密度为?，则单位重量系统内总颗粒数
3
2
0
3
2
1
0
3
0
3
0
)G1.(
R
A
)G1(
3
FN.
4
3
.
3
4
1
－＝
－＝＝
RF
R
R
N
当 n＝ 0时,3
2
0
0
0
0
0 )1()1( GR
AKFKGFK
dt
dG
tKGGF 0310 )1(1)(积分得当 n=1 时,35
0
1
1 )1()1( GR
AKGFK
dt
dG
tGGF 1321 K1)1()( ＝－积分得 －
(2) 假设颗粒为 平板状,则固相反应与 F无关，相当于均相系统
n
n GKdt
dG )1( tKGGFK 000 )(dtdG 0：级
tK
GLnGFGK
1
11 )1()()1(dt
dG 1
：级
(3) 假设颗粒为 圆柱状
2
1
002
0
2
0
2
0 )1()( GRxR
R
xRRG
2100 )1(2)(2 GlRlxRF
2
1
0
2
0
)1(
2
.
1
G
R
NFF
lR
N
R0
xl
tKGn
tKGGFn
1
2
1
1
0
2
1
0
1)1(( G )F 1
)1(1)(0
时，
时，
n
n GFKdt
dG )1(
(4),设颗粒为 立方体 时，
a
3
1
3
33 )1()( Gaxa
a
xaaG
3222 )1(6)(6 GaxaF
3
2
3
)1(
6
.
1
G
a
NFF
a
N
n
n GFKdt
dG )1(
tKGn
tKGGFn
1
3
2
1
0
3
1
0
1)1(( G )F 1
)1(1)(0
时，
时，
三,扩散动力学范围特点,VR >> VD
1,杨德尔方程 设以 平板模式 接触反应和扩散
A B
AB
x dx
CA=C0 0
设经 dt通过 AB层单位截面的 A质量为 dm
由 Fick第一定律得 xdxdCDdtdm|).(
设反应产物 AB密度为?，分子量为dxdm
且为稳定扩散
x
C|)( 0＝
xdx
dC
KttDCx02 2
_______抛物线速度方程而实际通常以 粉状物料 为原料，因而又作下列假设：
x
DC
dt
dx
0
(1) 反应物是半径为 R0的 等径球粒 ；
(2) 反应物 A是扩散相,A成分包围 B颗粒表面，且 A,B和 产物完全接触，反应自表面向中心进行；
(3) A在产物层浓度梯度呈线性，而且 扩散截面 一定。
R0x
B
A 3
1
0
3
0
3
0
3
0 )G1(1
R
x)(RR －－－＝
R
xG
ktGR
Kt
23
1
2
0
2
2
])1(1[x
x 得代入方程
tKGGF JJ 231 ])1(1[)(
2
0
02
R
DCK
J?
其中
3
1
3
2
)1(1
)1(
dt
dG
G
GK
J
微分式讨论,
(1) FJ(G)～ t 呈直线关系，通过斜率可求 KJ，
又 由 )RTGC e x p (- R?＝JK 可求反应活化能。
(2) KJ与 D,R02有关 2
0
02
R
DCK
J?
(3) 杨德尔方程的局限性假定的 扩散截面不变? x/R0 很小，因而仅适用于反应 初期,如果继续反应会出现大偏差。 G < 0.3
tKGGF JJ 23
1
])1(1[)(
2,金斯特林格方程
R0x
B
A
模型,仍用 球形模型,放弃 截面不变假设，
同时 讨论产 物密度变化。
在产物层内，
dtrCDdxr xRr )(4 2 2r4 ＝ (1)
的量聚集 A4 2 dxr?
xRrr
CD
dt
dx
设单位时间内通过 4?r2球面扩散入产物层 AB中 A的量为 dm/dt
由 Fick第一定律
xr
xRRC
r
CxM
r
CrD
dt
dm
xRrxRr
A
2
02 )()()()(4,
(2)
的关系式代入得将代入把
GtK
R
x
x
xRx
R
K
dt
dx
0
2
0
2)
3
2
1(
)(
)1()2(
________金斯特林格 积分 方程
3
1
3
1
)1(1
)1(
G
GK
dt
dG
K
________金斯特林格 微分 方程
tKtnRDCGGGF KK,2)1(321)( 2
0
03
2
讨论,(1) 适用更大的反应程度；
由金斯特林格方程拟合实验结果,G由 0.246?0.616,
FK(G)～ t,有很好的线性关系,KK=1.83;
由杨德尔方程知 FJ(G)～ t线性关系很差,KJ由 1.81增加到 2.25
(2) 从方程本身看：
)1(
R
x
i
)(
0
0
ii
K
dt
dx
xRx
R
K
dt
dx
令当 i很小,dx/dt=K/i,当 i?,dx/dt很快下降并经历一最小值 (i=0.5);
当 i＝ 0或 i＝ 1?dx/dt?∞,说明进入化学动力学范围。
(3) 31)1(
)(
)( GK
dtdG
dtdGQ
J
K由 Q～ G作图
Q
G1 2020
0 12 )4(
RKnR
DCK
KK
由假如采用 圆柱状 颗粒，
F(G)=(1-G)Ln(1-G)+G=Kt
修正,当考虑反应物与生成物因密度不同所带来的体积效应，
卡特修正为：
KtZZ
GZGZGF Ca
)1(2
)1)(1(])1(1[)( 3
2
3
2
其中 Z,消耗单位体积 B组分所生成产物 C组分的体积。
一、反应物化学组成与结构的影响反应物结构状态质点间的 化学键性质,
各种 缺陷的多少 都会影响反应速率。
实际,利用多晶转变、热分解、脱水反应等过程引起晶格效应来提高生产效率。
如,Al2O3+CoO?CoAl2O4
常用 轻烧 Al2O3而不用较高温度死烧 Al2O3作原料，
原因为 轻烧 Al2O3中有?－ Al2O3－ Al2O3 转变，
提高了 Al2O3的反应活性。
第二节 影响固相反应的因素二,反应物颗粒尺寸及分布的影响
2
0
2
0
0 12 1
RKnR
DCK
、由说明颗粒愈小，反应愈剧烈
2、颗粒尺寸可改变反应界面、扩散截面以及颗粒表面结构。
R0愈小,比表面?，反应截面?，键强分布曲率变平，
弱键比例?,?反应和扩散能力?
注意,颗粒尺寸不同反应机理也可能变化。
如 CaCO3和 MoO3的反应：
当在 600℃ 等摩尔反应，
CaCO3颗粒 尺寸 > MoO3 颗粒尺寸 反应由 扩散控制 ；
若 MoO3 颗粒尺寸 > CaCO3颗粒 尺寸,且 CaCO3
过量，
则反应由 MoO3的 升华控制。
三、反应温度和压力与气氛的影响
1,T的影响 )RTGA e x p (- R?＝K
)RTe x p (-0 QDD ＝
DK,，则T
但常因为 Q<?GR,则温度变化对 化学反应 影响较大。
2,P的影响对纯固相,P可显著 改变 粉料颗粒间的 接触状态,如缩短颗粒间距离，增大接触面积，提高固相反应速率；
对有液、气相参与的固相反应,反应不是通过固相粒子直接接触进行的,P增大影响不明显，有时相反。
3、气氛的影响对于一系列能形成非化学计量氧化物的物质，气氛可直接影响 晶体表面缺陷的浓度和扩散机构与速度 。
3、降低体系共熔点，改善液相性质等。
例,(1) Na2CO3+Fe2O3中，加入 NaCl，
反应转化率?约 0.5～ 0.6倍，且颗粒尺寸越大，矿化剂效果越明显；
(2) 硅砖生产中＋ 1～ 3％的 Fe2O3和
Ca(OH)2,可得更多?-鳞石英。
四,矿化剂及其它影响因素矿化剂：在反应过程中不与反应物或 反应产物起化学反应,
但可以不同的方式和程度影响反应的某些环节。
作用,1,影响晶核的生成速度；
2,影响结晶速度及晶格结构；
第七章完
Solid State
Reaction
1、定义：
广义,凡是有固相参与的化学反应。
例,固体的分解 氧化固体与固体的化学反应固体与液体的化学反应狭义,常指 固体与固体 间发生化学反应生成 新固体产物 的过程,
L1＋ L2
S1＋ S2
扩散快 反应快 均相中反应 一般室温下反应扩散慢 反应慢 界面上反应 高温下反应
2,特点：
固体质点间作用力很大，扩散受到限制，而且反应组分局限在固体中，使反应只能在 界面 上进行,反应物浓度不很重要，均相动力学不适用。
3,泰曼对于固相反应的特点：
(1) 固体间可以直接反应,g或 L没有或不起重要作用；
(2) 固相反应 开始温度 常远低于反应物的熔点或系统低共熔点温度；此温度与反应物内部开始呈现 明显扩散作用的温度 一致，称为 泰曼温度 或 烧结开始温度不同物质泰曼温度与其熔点的关系：
金属 0.3～ 0.4Tm
泰曼温度 盐类 0.57Tm
硅酸盐类 0.8～ 0.9Tm
(3) 当反应物之一有晶型转变时，则转变温度通常是反应开始明显的温度 －－－海德华定律 Hedvall’s Law
金斯特林格指出：气相或液相也可能对固相反应过程起主要作用。
固相直接参与化学作用并起化学变化，
同时至少在固体内部或外部的某一过程起着 控制作用 的反应。
控制反应速度的因素,
化学反应本身反应新相晶格缺陷调整速率晶粒生长速率反应体系中物质和能量的输送速率综合
4,固相反应的步骤
(1) 反应物扩散到界面
(2) 在界面上进行反应
(3) 产物层增厚
A B
A B
A B
(2) 按反应性质分加成反应置换反应热分解反应还原反应
5,固相反应的分类
( 1) 按物质状态分纯固相反应有液相参加的反应有气体参加的反 应
*(3) 按反应机理化学反应速率控制过程晶体长大控制过程扩散控制过程一,一般动力学关系固相反应特点,反应通常由几个简单的物理化学过程组成。
如,化学反应、扩散、结晶、
熔融、升华等，只有每个步骤都完成反应才结束，因而 速度最慢 的对整体反应速度有决定性作用。
第一节 固相反应动力学方程
M
MO
CC0
O2
前提,稳定扩散过程,1,M－ O界面反应 生成 MO；
2,O2通过产物层 (MO)扩散到新界面；
3,继续反应,MO层增厚根据化学动力学一般原理和扩散第一定律，
VR＝ KC
C)D ( C)
dx
dCD( 0－＝＝
xDV
例,以金属氧化为例,建立 整体反应速度与各阶段反应速度间 的定量关系当平衡时,V＝ VR＝ VD,? C)D ( C 0－＝KC
D
K1
C 0
＋＝C?
/DC
1
KC
11
DK1
KC
00
0 ＋＝
＋＝＝ V
KCV
说明,整体反应速率由各个反应的速率决定。
反应总阻力＝各分阻力之和 。
讨论,(1) 扩散速率 >> 化学反应速率 (DC0/?>> KC0),反应阻力主要来源于化学反应－－－属化学反应动力学范围
(2)化学反应速率 >>扩散速率 (KC0>>DC0/?),反应阻力主要来源于扩散－－－属扩散动力学范围
(3) VR≈VD,属过渡范围，反应阻力同时考虑两方面
＋推广结晶VVV RD
111
V
1......
二,化学反应动力学范围特点,VD >> VR
1,均相二元系统反应反应式,mA＋ nB＝ pG
)/e x p (KK,K,C 0A RTGCV RnBmR＝其中＝
设只有一个浓度改变，
VR＝ KnCn
经任意时间，有 x消耗于反应,即剩下反应物为 (C－ x)
讨论,
当 n＝ 0,x＝ K0t；
tKC xCLn 1 dtK
xC
xCd
1)(
)(?
x0?t
0
n＝ 1,
n＝ 2,tK
xCC
x
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xC
xCd
xCK
d
V
nn
n
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)(
)(
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x)-(C
x0?
t
0
2,非均相固相反应系统反应基本条件：反应物间的机械接触，即在界面上进行反应与接触面 F有关。
转化率 (G),参与反应的反应物，在反应过程中被反应了的体积分数 。
(1) 设反应物颗粒呈 球状,半径 R0
则时间 t 后，颗粒外层有 x厚度已被反应
R0
x 31
003
0
3
0
3
0 )G1(
R
x)(RR －－－＝ RxRG
则固相反应动力学一般方程为
nG)K F ( 1－＝
dt
dG
F 为反应截面面积,F＝ F/,N
F/=4?(R0-x)2＝ 4?R02(1－ G)2./3
取单位重量系统，其密度为?，则单位重量系统内总颗粒数
3
2
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dt
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tGGF 1321 K1)1()( ＝－积分得 －
(2) 假设颗粒为 平板状,则固相反应与 F无关，相当于均相系统
n
n GKdt
dG )1( tKGGFK 000 )(dtdG 0：级
tK
GLnGFGK
1
11 )1()()1(dt
dG 1
：级
(3) 假设颗粒为 圆柱状
2
1
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0
2
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时，
时，
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(4),设颗粒为 立方体 时，
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3
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3222 )1(6)(6 GaxaF
3
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G
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1)1(( G )F 1
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时，
时，
三,扩散动力学范围特点,VR >> VD
1,杨德尔方程 设以 平板模式 接触反应和扩散
A B
AB
x dx
CA=C0 0
设经 dt通过 AB层单位截面的 A质量为 dm
由 Fick第一定律得 xdxdCDdtdm|).(
设反应产物 AB密度为?，分子量为dxdm
且为稳定扩散
x
C|)( 0＝
xdx
dC
KttDCx02 2
_______抛物线速度方程而实际通常以 粉状物料 为原料，因而又作下列假设：
x
DC
dt
dx
0
(1) 反应物是半径为 R0的 等径球粒 ；
(2) 反应物 A是扩散相,A成分包围 B颗粒表面，且 A,B和 产物完全接触，反应自表面向中心进行；
(3) A在产物层浓度梯度呈线性，而且 扩散截面 一定。
R0x
B
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2
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其中
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2
)1(1
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dt
dG
G
GK
J
微分式讨论,
(1) FJ(G)～ t 呈直线关系，通过斜率可求 KJ，
又 由 )RTGC e x p (- R?＝JK 可求反应活化能。
(2) KJ与 D,R02有关 2
0
02
R
DCK
J?
(3) 杨德尔方程的局限性假定的 扩散截面不变? x/R0 很小，因而仅适用于反应 初期,如果继续反应会出现大偏差。 G < 0.3
tKGGF JJ 23
1
])1(1[)(
2,金斯特林格方程
R0x
B
A
模型,仍用 球形模型,放弃 截面不变假设，
同时 讨论产 物密度变化。
在产物层内，
dtrCDdxr xRr )(4 2 2r4 ＝ (1)
的量聚集 A4 2 dxr?
xRrr
CD
dt
dx
设单位时间内通过 4?r2球面扩散入产物层 AB中 A的量为 dm/dt
由 Fick第一定律
xr
xRRC
r
CxM
r
CrD
dt
dm
xRrxRr
A
2
02 )()()()(4,
(2)
的关系式代入得将代入把
GtK
R
x
x
xRx
R
K
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0
2
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3
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)(
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________金斯特林格 积分 方程
3
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G
GK
dt
dG
K
________金斯特林格 微分 方程
tKtnRDCGGGF KK,2)1(321)( 2
0
03
2
讨论,(1) 适用更大的反应程度；
由金斯特林格方程拟合实验结果,G由 0.246?0.616,
FK(G)～ t,有很好的线性关系,KK=1.83;
由杨德尔方程知 FJ(G)～ t线性关系很差,KJ由 1.81增加到 2.25
(2) 从方程本身看：
)1(
R
x
i
)(
0
0
ii
K
dt
dx
xRx
R
K
dt
dx
令当 i很小,dx/dt=K/i,当 i?,dx/dt很快下降并经历一最小值 (i=0.5);
当 i＝ 0或 i＝ 1?dx/dt?∞,说明进入化学动力学范围。
(3) 31)1(
)(
)( GK
dtdG
dtdGQ
J
K由 Q～ G作图
Q
G1 2020
0 12 )4(
RKnR
DCK
KK
由假如采用 圆柱状 颗粒，
F(G)=(1-G)Ln(1-G)+G=Kt
修正,当考虑反应物与生成物因密度不同所带来的体积效应，
卡特修正为：
KtZZ
GZGZGF Ca
)1(2
)1)(1(])1(1[)( 3
2
3
2
其中 Z,消耗单位体积 B组分所生成产物 C组分的体积。
一、反应物化学组成与结构的影响反应物结构状态质点间的 化学键性质,
各种 缺陷的多少 都会影响反应速率。
实际,利用多晶转变、热分解、脱水反应等过程引起晶格效应来提高生产效率。
如,Al2O3+CoO?CoAl2O4
常用 轻烧 Al2O3而不用较高温度死烧 Al2O3作原料，
原因为 轻烧 Al2O3中有?－ Al2O3－ Al2O3 转变，
提高了 Al2O3的反应活性。
第二节 影响固相反应的因素二,反应物颗粒尺寸及分布的影响
2
0
2
0
0 12 1
RKnR
DCK
、由说明颗粒愈小，反应愈剧烈
2、颗粒尺寸可改变反应界面、扩散截面以及颗粒表面结构。
R0愈小,比表面?，反应截面?，键强分布曲率变平，
弱键比例?,?反应和扩散能力?
注意,颗粒尺寸不同反应机理也可能变化。
如 CaCO3和 MoO3的反应：
当在 600℃ 等摩尔反应，
CaCO3颗粒 尺寸 > MoO3 颗粒尺寸 反应由 扩散控制 ；
若 MoO3 颗粒尺寸 > CaCO3颗粒 尺寸,且 CaCO3
过量，
则反应由 MoO3的 升华控制。
三、反应温度和压力与气氛的影响
1,T的影响 )RTGA e x p (- R?＝K
)RTe x p (-0 QDD ＝
DK,，则T
但常因为 Q<?GR,则温度变化对 化学反应 影响较大。
2,P的影响对纯固相,P可显著 改变 粉料颗粒间的 接触状态,如缩短颗粒间距离，增大接触面积，提高固相反应速率；
对有液、气相参与的固相反应,反应不是通过固相粒子直接接触进行的,P增大影响不明显，有时相反。
3、气氛的影响对于一系列能形成非化学计量氧化物的物质，气氛可直接影响 晶体表面缺陷的浓度和扩散机构与速度 。
3、降低体系共熔点，改善液相性质等。
例,(1) Na2CO3+Fe2O3中，加入 NaCl，
反应转化率?约 0.5～ 0.6倍，且颗粒尺寸越大，矿化剂效果越明显；
(2) 硅砖生产中＋ 1～ 3％的 Fe2O3和
Ca(OH)2,可得更多?-鳞石英。
四,矿化剂及其它影响因素矿化剂：在反应过程中不与反应物或 反应产物起化学反应,
但可以不同的方式和程度影响反应的某些环节。
作用,1,影响晶核的生成速度；
2,影响结晶速度及晶格结构；
第七章完
